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新聞動態(tài)
如何使用鈦酸鍶通過帶隙調(diào)制使它們的吸收邊從紫外區(qū)移到可見區(qū)將提升光催化劑的性能。另一方面,在光催化過程中電子空穴對的利用效率往往很低,絕大部分光生載流子發(fā)生復(fù)合,最后以熱的形式散失。阻止光生載流子復(fù)合,提高它們的利用效率,也是光催化研究的主要工作之一。
圍繞以上兩點,本工作對STO的能帶結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)制,以實現(xiàn)增強的寬譜光催化。為了便于研究內(nèi)在機(jī)制,選擇以STO晶片為研究對象。首先,深入系統(tǒng)研究了低能(1.5 keV)氮離子束轟擊對STO表面結(jié)構(gòu)、組分和光催化活性的影響,確定了氮摻雜鈦酸鍶(STO-N)樣品制備的最佳條件。
實驗顯示,STO-N活性和樣品制備溫度及注入劑量關(guān)系密切。高襯底溫度是獲取高催化活性的必要條件。溫度的影響是兩方面的:高溫有助于STO.N的結(jié)晶,但過高的溫度不利于氮的摻雜,最佳襯底溫度在1000 K左右。注入劑量的影響也是兩方面的:氮摻雜濃度和注入劑量相關(guān),但過高的劑量又不利于STO—N結(jié)晶,實驗顯示最佳的注入劑量約為5.6x1018/cm2。最佳條件下,STO.N中氮摻雜濃度達(dá)12.6 at.%,高分辨電子透鏡分析顯示STO.N保持鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。氮離子轟擊后STO—N吸收邊紅移至約540 nm。
光電子能譜和接觸角分析顯示氮離子轟擊還引入了表面缺陷,增加了光反應(yīng)活性位。高濃度替代型氮摻雜和表面缺陷共同導(dǎo)致了STO-N中顯著的紫外和可見光催化。原子力顯微鏡觀察顯示STO.N表面粗糙度略有增加,但表面積基本不變。其次,我們發(fā)現(xiàn)了氮氫氣(H,:N,=5%:95%)中退火并淬冷顯著增強STO的紫外光催化活性,采用紫外可見吸收譜、光致發(fā)光、電子自旋共振、光電子能譜、原子力顯微鏡及接觸角測量,澄清了摻氫鈦酸鍶(STO.H)中光催化增強的原因:氫原子鈍化了和氧缺陷有關(guān)的發(fā)光復(fù)合中心,飽和了含未配對電子的活性缺陷,氫化也會產(chǎn)生少量氧空位缺陷,但是接觸角測量顯示樣品表面吸附?jīng)]有明顯變化。
我們也研究高壓氫化的STO,沒有發(fā)現(xiàn)吸收邊的紅移和可見光催化活性,紫外光催化活性略有增加。我們的結(jié)果顯示國外報導(dǎo)的黑色Ti02中的現(xiàn)象不具有普遍意義,高壓氫化形成黑色Ti02過程中可能還有一些未知的因素起關(guān)鍵作用。最后,使用化學(xué)沉積的方法在STO表面生成了A2納米顆粒,所制備的A‖s’m吸收450—650 rim的可見光。在AeCsvo中觀察到了顯著的表面等離子共萬方數(shù)據(jù) 摘要振增強的可見光催化。適當(dāng)?shù)腁2納米顆粒沉積同時也增強了STO的紫外光催化;趯嶒灧治,我們提出了Ag/S’FO表面等離共振的多光子吸收模型。
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